Het verblijf en de studie te Barcelona is voor de ontwikkeling van zijn groot talent van doorslaggevende betekenis geweest. Hij vond er de traditionele bindingen van het gewestelijke in taal, gebruiken en volksleven. Aan de universiteit domineerde er het rationalisme niet zo sterk als te Madrid. Toch ging hij in de hoofdstad van heel Spanje zijn studies voortzetten; metafysica zou hij te Valladolid studeren. Hij keerde als licentiaat naar Madrid terug en doctoreerde daar in 1875 op het proefschrift ‘De roman bij de Latijnen’. Ondanks deze universitaire opleiding is Menéndez y Pelayo toch grotendeels een autodidact. De meeste kennis verwierf hij zich door zelfstudie. Zo leerde hij reeds als jong student zonder leraar Frans en Italiaans.
Het voornaamste wat al die studie en vooral zijn contact met de universiteiten hem bijbracht was wel de overtuiging, dat het Spaanse volk weer bewust moest worden gemaakt van zijn grote geestelijke rijkdommen. Het moest zich te weer stellen tegen het z.g. Krausisme, de infiltratie van vreemde denkbeelden, die zijn cultuurpatrimonium afbraken omdat het christelijk en daarmee achterlijk was. Dit werd het levensprogram van deze jonge geleerde: Spanje zijn culturele eigenwaarde teruggeven. Hij verdroeg het niet, dat het geestelijk erf van Spanje verlaten lag en zijn volk, zoals Arturo Farinelli het uitdrukte, ‘geestelijk verarmd het drogbeeld naliep van een vreemde cultuur’. Hij stelde zich dan ook ten doel Spanje te tonen, dat zijn cultuur zo onnoemelijk rijk was, dat zij met elke andere kon wedijveren. Met zijn reusachtige werkkracht en machtig doorzettingsvermogen heeft hij met zijn gaven en tijd gewoekerd om dit program uit te voeren.
Eigenlijk begon Menéndez y Pelayo daaraan al toen hij nog in Barcelona studeerde: hij verdedigde daar in een voordracht Cervantes als dichter. Ook zijn doctorsthesis kunnen we zien als een aanzet. In hetzelfde jaar, waarin hij afstudeerde, kondigde hij reeds zijn latere grote werken aan. Gelukkig werd hij ook van overheidswege in de gelegenheid gesteld in deze richting te werken. Drie jaar achtereen kreeg hij een reisbeurs om in het buitenland literaire onderzoekingen te doen. Voor zijn werk Horatius in Spanje werkte hij in de voornaamste Italiaanse bibliotheken, voor zijn Geschiedenis der andersdenkenden in Spanje bezocht hij o.m. Brussel, Antwerpen, Amsterdam en Den Haag.
Op 20 december 1878, toen hij dus nog maar goed 22 jaar was, werd Menéndez y Pelayo benoemd tot hoogleraar aan de universiteit van Madrid en twee jaar later werd hij zelfs reeds lid van de Koninklijke Spaanse Academie! Maar hij had dan ook, ondanks al dat reizen en trekken, een paar heel belangrijke boeken laten verschijnen, eerst zijn Wetenschap van Spanje, een werk in drie zware delen, waarmee hij zijn ongehoorde belezenheid bewees - hij was twintig toen het van de pers kwam - en aantoonde dat de Spanjaard ook op wetenschappelijk gebied altijd zijn man stond, en dan het eerste deel van zijn Geschiedenis der andersdenkenden in Spanje, een geschrift, dat, omdat het de Inquisitie niet afwees, in het buitenland - vooral in Duitsland en Zwitserland - nogal verzet uitlokte. Met deze wetenschappelijke werken, die met de strijdlust van een jong en overtuigd katholiek werden geschreven, vestigde Menéndez y Pelayo voorgoed zijn naam: al was hij nog piepjong, hij behoorde voortaan tot de gezaghebbende Spaanse geleerden.
Aan de grote verwachtingen, die men blijkbaar van hem mocht hebben, zou hij ruimschoots beantwoorden, al kon hij al zijn plannen niet uitvoeren. In 1881 opende hij met Calderón en zijn toneel een rij meesterlijke studies over literaire en esthetische onderwerpen. Ze bestaat voornamelijk uit zijn Geschiedenis der