tot Stadhouder Generaal van al de Nederlanden benoemd, in welke laatste betrekking hij een werkzaam deel nam aan den Gelderschen oorlog. Hij kon evenwel weinig verrigten, vermits hij na den dood van zijnen vorst, door Keizer Maximiliaan, in 1509 belast werd met de zorg voor de opvoeding van deszelfs kleinzoon Karel V, nadat hij, aan het hoofd der Nederlandsche gezanten, de voogdij over dien jongen vorst aan Maximiliaan had opgedragen.
Van de hem opgelegde taak kweet hij zich uitmuntend, en hij bezat alle eigenschappen daartoe. Het verhaal, dat hij bij zijnen kweekeling eenen tegenzin tegen letterkundige studiën opwekte, ten einde zelf zoo veel te meer op hem te vermogen, zal wel een verdichtsel zijn, door naijverige hovelingen van hem uitgestrooid. Integendeel mogen wij vaststellen, dat door zijn toedoen, de jeugdige vorst reeds zoo vroeg die schranderheid in staatszaken bezat, waarin hij later zoo zeer heeft uitgemunt.
Nadat Karel in 1515 meerderjarig was geworden, werd hij hoofd van diens raad en tevens tot deszelfs groot kamerheer aangesteld. Als zoodanig vergezelde hij den vorst, op wien hij eenen onbegrensden invloed uitoefende, op zijne huldigingsreize. In het volgende jaar werd hij met Jan Sauvaige en Philips Haneton naar Noyon gezonden, tot het tot stand brengen van den algemeenen vrede, en werd hij in dat jaar met den heer van Sempy gecommitteerd, om een handelstractaat met Engeland te sluiten. Hierop werd hij in 1517 hertog van Soria en Arci, en in 1518 zijne heerlijkheid Aarschot tot een Markgraafschap verheven.
Na den dood van Karel's broeder, Ferdinand, werd de kring zijner bemoeijingen steeds wijder, want al de staatszaken, Spanje betreffende, gingen door zijne handen; hij was het verder, die den kundigen Ximenes, die Spanje na Ferdinand's dood voor Karel bestuurd had, niet alleen onbeloond, maar met hoon verwijderde. Zijnen invloed op den vorst, werd een steen des aanstoots bij de Spaansche grooten, die met leede oogen de geldafpersingen zagen, die Karel's ondernemingen vereischten, en waarvan Croy de man was, door wien zij bestuurd werden; ook maakte hij zich gehaat, door de voornaamste posten die openkwamen, niet aan de ingezetenen, maar aan vreemden, en voornamelijk aan leden van zijn geslacht, te schenken en die voor geld te verkoopen. Hij behield even wel op Karel den grootsten invloed, en werd namens hem, in 1519 naar Frankrijk gezonden, om over eenen duurzamen vrede te handelen. Door hem erlangde hij de wijdsche titels van Contador major van Spanje, Admiraal van Napels en Kapitein-Generaal der zeelegers. Hij had evenwel niet lang genot van zijn rusteloos streven, want weinige maanden na Karel's krooning overleed hij te Worms, den 28sten Mei 1521, niet zonder vermoeden van vergiftigd te zijn. Hij werd onder eene