leeftijd op 10 september 1666.
Ofschoon de medici bij de lijkschouwing geen enkel spoor van vergift aantroffen en de dood aan een natuurlijke oorzaak toeschreven, liepen er toen reeds hardnekkige geruchten over een vergiftiging.
Bevrijd van deze zedenmeester gaf de markiezin de vrije teugel aan haar neiging tot losbandigheid. Zij hield er verschillende minnaars op na. Sainte-Croix, die zich geleidelijk van haar had gedistantieerd, begon haar op brutale wijze te chanteren.
De door de koelbloedige moord op haar vader verkregen erfenis werd door de losbandige markiezin De Brinvilliers in nog geen drie jaar tijd erdoor gejaagd. Zij wilde zich nu ook meester maken van het deel der erfenis, dat haar broers en zuster ten goede was gekomen. Zij plaatste bij haar broers, die tesamen in hetzelfde huis woonden, een gewezen lakei van Sainte-Croix, met name La Chaussée. Hij bracht in 1669 haar broer Jacques en in 1670 haar broer Antoine door vergift om het leven.
Sainte-Croix ontpopte zich als een volleerd chanteur. Hij liet haar twee promessen ondertekenen van respectievelijk 25.000 en 30.000 francs. Hij bewaarde deze met een dertigtal brieven van de markiezin en een aantal flesjes met vergift in een rode cassette. Verschillende malen trachtte de markiezin zich met list en geweld van deze cassette meester te maken.
Toen de onverzadelijke markiezin ook haar zuster Thérèse d'Aubray en haar schoonzuster Marie-Thérèse Mangot om het leven wilde laten brengen, wist haar toenmalige minnaar, de jonge huisleraar van haar dochters, Briancourt, haar hier vanaf te brengen. Nu kwam hijzelf in levensgevaar te verkeren. Na twee mislukte aanslagen op zijn leven achtte hij het veiliger ergens buiten Parijs een betrekking te zoeken.
Ook de markiezin had een cassette, waarin zij haar vergiften bewaarde. In een dronken bui had zij tegen een van haar kameniers gezegd ‘In dit kistje zitten heel wat erfenissen’. In Parijs noemde men sommige vergiften later weleens ‘erfenis-poeders’.
Als een donderslag bij heldere hemel kwam voor de markiezin het bericht, dat Sainte-Croix dood in zijn laboratorium was aangetroffen.