Streven. Jaargang 15

[p. 39]

Wetenschappelijke kroniek
Ouderdomsbepaling met behulp van koolstof-veertien
P.G. van Breemen S.J.

DE kernfysica heeft een methode ontwikkeld om ouderdomsbepalingen uit te voeren met behulp van radio-actieve koolstof; daarmee heeft zij een waardevolle bijdrage geleverd aan tal van wetenschappen, waaronder ook verschillende geesteswetenschappen. Terwijl men zich in de geologie en de archeologie tot nu toe vaak tevreden had moeten stellen met het bepalen van een relatieve ouderdom of het onderbrengen van voorwerpen in bepaalde ‘stijl’-perioden, stelt de methode der radio-actieve koolstof ons in staat om zelfs van geïsoleerde vondsten rechtstreeks de absolute ouderdom te bepalen. Men heeft ontdekt, dat in alle stoffen die koolstof bevatten, door de natuur als het ware een ingebouwde klok is aangebracht, en men heeft geleerd, hoe men op deze klok de tijd kan aflezen. De gelukkige omstandigheid dat koolstof een zeer verbreid element is (alle stoffen, die - hoe dan ook - aan de levende natuur ontspringen, bevatten koolstof) geeft grote toepassingsmogelijkheden aan deze tijdsmeting.

Principe der methode

De koolstof-atomen hebben gewoonlijk een kern, die bestaat uit 6 protonen en 6 neutronen. Er zijn echter ook koolstof-atomen, waarvan de kern naast 6 protonen nog 8 neutronen bevat. Deze uitzonderlijke koolstofsoort (in vaktaal: dit koolstof-isotoop) wordt aangeduid met het symbool C¹⁴, terwijl de gewone koolstof door het symbool C¹² wordt weergegeven. Chemisch gezien hebben beide koolstof-isotopen volmaakt dezelfde eigenschappen: alle verbindingen, die de C¹² kan vormen, kunnen precies even gemakkelijk door de C¹⁴ gevormd worden. Als in een bepaalde hoeveelheid koolstof 1 procent C¹⁴ voorkomt, dan zal men dus ook 1 procent C¹⁴ vinden in alle verbindingen, die men uit die hoeveelheid koolstof bereidt.

Nu is er in de natuur een bron, die voortdurend C¹⁴ produceert en in roulatie brengt. Als stikstof reageert met neutronen, dan heeft o.a. een reactie plaats, waarbij C¹⁴ ontstaat. Stikstof is altijd royaal voorradig, omdat de lucht om ons heen voornamelijk uit stikstof bestaat. Vrije neutronen zijn op aarde weliswaar schaars, maar hoe hoger men komt in de atmosfeer, hoe meer vrije neutronen er voorkomen, tot dat het aantal op 15 à 17 km hoogte een maximum bereikt en bij nog groter hoogte snel afneemt. Deze neutronen ontstaan uit de kosmische straling. Zij gaan een reactie aan met de rijkelijk aanwezige stikstof, en zo ontstaan per cm² aardoppervlakte gemiddeld 2 à 3 atomen C¹⁴ per seconde. Dit betekent, dat de jaarlijkse produktie van C¹⁴ in de hele atmosfeer ongeveer 9 kg bedraagt. Evenals de gewone koolstof wordt ook de C¹⁴ binnen enkele uren geoxydeerd door de aanwezige zuurstof, waarbij koolzuurgas ontstaat. Dit koolzuurgas is chemisch identiek met het gewone koolzuurgas; slechts voor de

[p. 40]

kernfysicus is het gebrandmerkt, doordat het een C¹⁴-atoom heeft in plaats van een C¹²-atoom. Dit gebrandmerkte koolzuur is door de luchtstromingen spoedig gelijkmatig over de hele atmosfeer verdeeld; het wordt door de planten op precies dezelfde wijze opgenomen als normaal koolzuurgas. De plant wordt dus besmet met een weinig C¹⁴, en via de plant ook het dierenrijk en heel de levende natuur.

De belangrijkste eigenschap van de C¹⁴ is echter nog steeds niet vermeld. We hebben wel de nadruk gelegd op de chemische identiteit van C¹⁴ en C¹²; maar dat neemt niet weg, dat het kernfysische verschil tussen deze twee koolstof-isotopen (het verschil in samenstelling van de kernen) in een zeer belangrijke eigenschap resulteert. De C¹⁴ is nl. radio-actief, in tegenstelling tot de gewone C¹². Dit betekent, dat de C¹⁴-kern spontaan uiteenvalt. Het radio-actieve verval is een mysterieus gebeuren, waarvan men nog maar weinig begrijpt. Met een zeer constante snelheid vervalt een deel van de aanwezige kernen. Er zijn geen middelen bekend, die dit verval-tempo kunnen versnellen of vertragen. Elke radio-actieve stof heeft dan ook een z.g. halfwaarde-tijd, die karakteristiek is voor die stof; men verstaat er onder, de tijd waarin de helft van de aanwezige kernen uiteenvallen. Deze halfwaarde-tijd is onafhankelijk van alle omstandigheden. Voor C¹⁴ is de halfwaarde-tijd 5570 jaar¹⁾. Deze halfwaarde-tijd is zeer prettig. Tesamen met de algemene verbreidheid van het element koolstof vormt deze halfwaarde-tijd de voornaamste reden van het succes der C¹⁴-methode. Van de 9 kg C¹⁴, die per jaar ontstaat, is dus na 5570 jaar nog 4,5 kg over, en na 11.140 jaar nog 2,25 kg, etc. Men heeft goede redenen om aan te nemen, dat er op het ogenblik evenwicht bestaat tussen ontstaan en uiteenvallen van C¹⁴: wat door radio-actief verval aan C¹⁴ verloren gaat, wordt juist weer aangevuld door de produktie uit neutronen en stikstof in de stratosfeer. Dit zou betekenen, dat er ongeveer 80 ton C¹⁴ op aarde aanwezig is; ofwel: op iedere miljoen kg C¹² komt 0,002 gram C¹⁴ voor. Overal waar koolstof aanwezig is, die op een of andere manier met het koolzuurgas uit de lucht in communicatie staat, is deze zelfde verhouding van 1 atoom C¹⁴ op 2 biljoen atomen C¹². Hoe gering dit percentage C¹⁴ ook is, het is groot genoeg om met de huidige kernfysische detectie-middelen nauwkeurig en betrekkelijk gemakkelijk gemeten te worden.

Een levende plant neemt voortdurend koolzuurgas op uit de lucht, en heeft daardoor steeds het bovenvermelde standaard-percentage C¹⁴. Als de plant echter sterft, dan houdt de stofwisseling met de omringende atmosfeer op. Doordat enerzijds de C¹⁴ radio-actief is (en dus in een bepaald tempo uiteenvalt) en anderzijds aanvulling met nieuw C¹⁴ niet meer plaats vindt, loopt het percentage C¹⁴ terug. De jaarring van een sequoia of mammoetboom, zoals men die vindt aan de West-helling van de Sierra Nevada in Californië, die volgens het tellen der ringen 3000 jaar oud is, is minder radio-actief dan een jaarring, die dateert uit de tijd van Columbus. Als in een oude, goed geconserveerde plant het percentage C¹⁴ tot de helft is gedaald, betekent dit, dat deze plant 5570 jaar oud is; want dat is de tijd, waarin de helft van de oorspronkelijk aanwezige radio-actieve koolstof uiteengevallen is.

Men moet echter zeer voorzichtig zijn met het nemen van monsters. Een grotesk voorbeeld kan dit onmiddellijk duidelijk maken. Als men met de C¹⁴-

1) Ter vergelijking zij vermeld, dat de halfwaardetijd van Thorium Cʹ minder dan 1 miljoenste seconde bedraagt en die van Uranium I bijna 5 miljard jaar. Daartussen komen allerlei andere halfwaarde-tijden voor.

[p. 41]

methode de leeftijd van houtwormen zou bepalen, die zo juist de 3000 jaar oude jaarring van onze mammoetboom hebben uitgevreten, dan zou men een leeftijd van 3000 jaar vinden, ofschoon de houtwormpjes kortgeleden nog welgemoed over onze hand kropen. Een minder gezocht voorbeeld is oude houtskool, waardoor ragfijne plantenworteltjes van een jonge plant zijn gegroeid; zo'n monster is niet geschikt voor de C¹⁴-methode, omdat het jonger zou lijken dan het in feite is. Ook humus-achtige stoffen, die met het regenwater in de grond dringen en zo in de houtskool terecht komen, kunnen een vals resultaat veroorzaken. Planten langs grote snelwegen nemen uit de uitlaatgassen der motoren oude koolstof op; het monster lijkt hierdoor gemiddeld 500 jaar ouder. Zelfs bij de verpakking van het monster moet gezorgd worden, dat papier, hout, lak, olie, e.d. het monster niet verontreinigen. Het ontdekken van de vele manieren, waarop besmetting met jongere koolstof kan plaats hebben, is een belangrijk onderdeel van het C¹⁴-onderzoek. Juist om dit soort besmetting door onoordeelkundige behandeling te voorkomen, ging de Nederlandse C¹⁴-specialist, Prof. Hessel de Vries uit Groningen, vaak zelf zijn monsters uitgraven.

Ouderdomsbepaling via deze methode veronderstelt dat het koolzuur in de lucht door alle eeuwen heen steeds even sterk radio-actief is geweest. Dit komt neer op de aanname, dat de kosmische straling (die de neutronenbron vormt, waaruit met stikstof de radio-actieve koolstof ontstaat) in de laatste tijd (bijv. de laatste 100.000 jaar) een constante intensiteit heeft gehad. Dit is uiteraard moeilijk direct te verifiëren, maar van de andere kant zijn er geen aanwijzingen voor ingrijpende variaties gedurende de laatste 100.000 jaar; voor de laatste 10.000 jaar is het zelfs tamelijk zeker, dat geen wijziging van betekenis heeft plaats gehad.

Uitvoering der meting

De meting geschiedt met behulp van de bekende Geiger-teller. In zijn eenvoudigste gedaante is dit een cylindertje van bijv. 15 cm lengte en 4 cm middellijn; ze komen overigens voor in allerlei maten. Op de plaats van de as van de cylinder is een dunne draad gespannen, die op een positieve elektrische spanning van 6000 à 8000 Volt wordt gehouden. De cylinder is met gas gevuld (het z.g. telgas). Het verval van één radio-actieve kern veroorzaakt een lawineachtige ionisatie van het telgas, die groot genoeg is om via de hoogspanningsdraad geregistreerd te worden, bijv. als een duidelijke tik in een luidspreker of doordat er een telmechanisme verspringt. Uiteindelijk komt het er dus op neer, dat men stuk voor stuk het uiteenvallen van de individuele kernen telt. Men heeft dan meteen een maat voor de radio-activiteit van een stof: hoe meer desintegraties per minuut men telt in bijv. 1 milligram, des te sterker is de stof radio-actief.

Nu is het meten van de radio-activiteit van C¹⁴ om twee redenen bijzonder moeilijk. Ten eerste vervallen er per tijdseenheid betrekkelijk weinig C¹⁴-kernen, omdat de halfwaarde-tijd tamelijk hoog is; allerlei radio-actieve verontreinigingen door kosmische straling e.d., die ook door de Geigerteller geteld worden, dreigen daardoor de eigenlijke C¹⁴-desintegratie te overwoekeren. Ten tweede geeft de uiteenvallende C¹⁴-kern aan het vrijkomende elektron (dat de lawine in de telbuis en dus ook het tellen zelf moet veroorzaken) slechts een

[p. 42]

zeer kleine snelheid mee; we zeggen, dat de straling van de C¹⁴ erg ‘zacht’ is, d.w.z. weinig doordringend. Een velletje perkament is gewoonlijk al voldoende om de straling af te schermen. Men kan zelfs alleen maar met dunne laagjes vaste koolstof werken, omdat anders de straling van de achterkant van het laagje al geabsorbeerd wordt door de rest van het laagje zelf, vóórdat ze het telgas bereikt heeft. Vanzelfsprekend moet men in het geval van C¹⁴ de radio-actieve koolstof ook in de telbuis zelf aanbrengen, omdat de straling niet door de wand van de telbuis kan heendringen. Deze twee moeilijkheden versterken elkaar: omdat er maar weinig C¹⁴-kernen vervallen, zou men veel koolstof willen gebruiken; maar omdat de straling zo zacht is, mag men slechts een dun laagje aanhrengen op de binnenwand van de telbuis. Dit dilemma bracht Prof. Libby uit Chicago (de vader van de C¹⁴-methode) er toe, om zeer grote telbuizen te gebruiken. Hij verbrandde zijn monsters eerst tot koolzuurgas en reduceerde daarna dit koolzuur tot zuivere koolstof. Deze koolstof werd dan in de Geigerteller gebracht.

Prof. de Vries heeft vanaf het begin een ander procédé toegepast: hij gebruikte het tot koolzuurgas verbrande monster rechtstreeks als telgas. Dit heeft vele voordelen. Op de eerste plaats hoeft hij het koolzuurgas niet te reduceren tot vaste koolstof; dit betekent een aanzienlijke vereenvoudiging van de bewerkingen met het monster. Verder heeft de Vries maar 10 procent nodig van het materiaal, dat Libby nodig heeft: de Vries kon met 1 gram van het monster volstaan. Ook is de bediening van de telbuis eenvoudiger als men geen vaste koolstof op de binnenwand hoeft aan te brengen.

Na deze hoopgevende inleiding wacht ons echter een niet geringe teleurstelling, wanneer we onze meting werkelijk gaan uitvoeren. We zullen de moeilijkheid beschrijven aan de hand van de resultaten, die de eerste telbuis van Prof. de Vries opleverde; deze telbuis was 16 cm lang en had een diameter van 5 cm. Gevuld met jonge (dus veel C¹⁴ bevattende) koolzuur gaf deze buis 206 aanslagen per minuut. Gevuld met koolzuur uit antraciet, waarvan men zeker wist, dat er geen radio-actieve koolstof meer in was, gaf de buis niettemin nog 200 aanslagen per minuut. Men noemt deze 200 aanslagen het nuleffect of de achtergrond. Soortgelijke ervaringen had Libby ook opgedaan: 7 aanslagen per minuut tegen een achtergrond van 500. Het nuleffect wordt voornamelijk veroorzaakt door de kosmische straling, die de teller binnendringt; en verder door de radio-actieve verontreinigingen die in het laboratorium, - zoals overal elders -, aanwezig zijn. Tegen deze achtergrond van 200 aanslagen per minuut zijn de 6 aanslagen van het jonge koolzuur nog wel aan te tonen, maar de graad van radio-activiteit kon onmogelijk zó nauwkeurig gemeten worden, dat een enigszins nauwkeurige ouderdomsbepaling zou kunnen geschieden. Men probeerde daarom het nuleffect naar beneden te drukken. Zowel Libby als de Vries brachten eerst een ijzer-pantser aan (van resp. 10 en 30 cm dikte), waardoor een deel van de straling, die van buitenaf de telbuis dreigde binnen te dringen, geabsorbeerd werd. Per telbuis gebruikte de Vries ongeveer 4 ton ijzer. In Groningen zakte daardoor het nuleffect van 200 tot 64 aanslagen per minuut. De volgende stap was de z.g. anti-coïncidentie-schakeling, om de deeltjes, die door het ijzer-pantser heen dringen, te elimineren. Hiertoe omringt men de eigenlijke of primaire telbuis met een gesloten krans van secundaire telbuizen. Elk deeltje, dat van buiten komend de primaire telbuis aanslaat, moet door één van de secundaire telbuizen passeren, en slaat deze dus ook aan. Van de andere

[p. 43]

kant; als de primaire telbuis wordt aangeslagen door een C¹⁴-desintegratie, die binnen deze buis zelf plaats vindt, dan is de uitgezonden straling te zwak om door de wand van de buis heen te dringen (cf. vorige pagina), en wordt er dus geen secundaire teller aangeslagen. Onder een anti-coïncidentie-schakeling verstaat men nu een elektronische schakeling, die niet telt als de primaire én één van de secundaire tellers worden aangeslagen, doch die alleen telt als uitsluitend de primaire buis wordt aangeslagen. Met deze schakeling werd het nuleffect in het laboratorium van Prof. de Vries teruggebracht van 64 tot 4 aanslagen per minuut. Omdat de wanden van de telbuizen en het ijzer-pantser zelf ook nog sporen van radio-actieve stoffen bevatten, zal het nooit mogelijk zijn, om het nuleffect helemaal te doen verdwijnen. Door een verbetering van de afscherming (door paraffine aan te brengen om de neutronen op te vangen) kwam de Vries tot een nuleffect van 2,5 aanslagen per minuut. Het zal overbodig zijn, op te merken, dat de vermelde getallen steeds een gemiddelde waarde vertegenwoordigen; de werkelijke waarden schommelen er om heen. Dit maakt het juist zo moeilijk om een redelijke nauwkeurigheid in de ouderdomsbepaling te bereiken. Als men slechts gedurende enkele minuten zou tellen, is de kans op afwijkingen door statistische fluctuaties natuurlijk veel groter dan wanneer men over langere tijd telt. Men kan stellen, dat men voor jonge monsters in 48 uur het aantal desintegraties per minuut tot op 1 procent nauwkeurig kan bepalen; dit betekent, dat men de ouderdom van het monster kan vaststellen met een foutengrens van 80 jaar. Als vuistregel voor de nauwkeurigheid van de ouderdomsbepaling kan men nemen: voor recente monsters bedraagt de foutengrens tientallen jaren; voor monsters van 20.000 jaar geleden enkele eeuwen; voor 40.000 jaar oude monsters enkele duizenden jaren. Metingen van 50.000 jaar oude monsters gebeuren thans in Groningen als routine-metingen. In enkele gevallen kon men zelfs 70.000 jaar terug gaan.

Resultaten

De eerste publikaties over de C¹⁴-methode verschenen in 1946 en 1947 in het leidende tijdschrift der fysische research: The Physical Review. Zij waren van de hand van Prof. Willard F. Libby uit Chicago. Libby is altijd de grote man van het C¹⁴-onderzoek gebleven. In 1960 werden zijn verdiensten beloond met de hoogste onderscheiding die de natuurwetenschap kent: de Nobelprijs. In de beginperiode heeft Libby zijn methode eerst een aantal malen getoetst aan controle-metingen. Zijn eerste meting had een kwalitatief karakter: het betrof recent methaan (uit de riolering van Baltimore) en oud methaan (uit petroleum). Hij vond inderdaad verschil in radio-activiteit, zonder dat echter de ouderdom kon worden aangegeven. Later nam hij o.a. twee monsters van een sequoia die in 1874 was geveld. De monsters waren uit jaarringen, die 1300 en 2928 jaar oud waren, en die dus stamden uit 574 na Chr. en 1054 voor Chr. Libby vond als resultaat: 580 ± 50 jaar na Chr. en 979 ± 70 jaar voor Chr. Het dodenschip van Sesostris III, dat zich in een museum te Chicago bevindt, en dat 3750 jaar oud is, moest ook een spaantje afstaan aan de moderne kernfysica. Het resultaat van de proef was een ouderdoms-schatting van 3620 ± 180 jaar. Hierna volgden vele onderzoekingen ten bate van de archeologie, de ethnologie, de zoölogie en de antropologie. Zo wordt met behulp van de C¹⁴-methode b.v., aangetoond, dat de eerste mensen in Groot-Brittannië, Dene-

[p. 44]

marken en Noord-Amerika contemporain zijn. De Wenner Gren Foundation voor antropologische onderzoekingen (waarmee Pater Teilhard de Chardin in nauw contact stond) verschaft royale financiële bijdragen. De American Association of Anthropology en de Geological Society stellen een speciale commissie samen voor de studie van de C¹⁴-methode. Binnen weinige jaren is de methode algemeen bekend en aanvaard.

In ons land is sedert 1950 te Groningen een uitgebreid onderzoek gaande op dit gebied. Het stond onder leiding van de in dat jaar tot hoogleraar benoemde Dr. Hessel de Vries. Helaas overleed Prof. de Vries op 23 december 1959 onder tragische omstandigheden; hij was 43 jaar oud toen hij stierf. Het ‘In memoriam’ in het Nederlands Tijdschrift voor Natuurkunde kon zonder overdrijving zeggen, dat hij het C¹⁴-onderzoek beheerste in al zijn aspecten. Hij heeft Groningen gemaakt tot een centrum van perfect uitgevoerde C¹⁴-research. Tussen 1952 en 1957 werden ongeveer 1000 monsters in zijn laboratorium gemeten. Hij heeft o.a. de ouderdom bepaald van een grafheuvel bij Toterfout-Halve Mijl onder de gemeente Veldhoven (N. Br.), waarvoor hij 3055 ± 90 jaar vond. Een hunebed in Diever bleek 3850 ± 100 jaar oud. Een graanmonster uit Midden-Europa, dat de Duitse professor Rotmahler ter onderzoek aanbood, was 6100 ± 200 jaar oud. Op initiatief van de Delta-commissie heeft Prof. de Vries ook onderzoekingen verricht over daling van de bodem.

Tot slot is het misschien aardig te vermelden, dat door de C¹⁴-methode de kernfysica zelfs een bescheiden bijdrage heeft mogen leveren aan de theologie. De Dode-Zee rollen waren ingepakt in linnen omhulsels; de plantenvezels, waaruit het linnen was bereid leenden zich voor een meting van radio-koolstof. Ze bleken te stammen uit de eerste of tweede eeuw voor Chr. Dessauer beschouwt de scheiding van theologie en fysica als één van de drie grootste rampen, die de Christenheid getroffen hebben. Zouden er toch nieuwe contacten groeien?