Vervolgens door de Klassis van Franeker in 1645 tot de predikdienst bekwaam gekeurd, werd hij kort daarna tot Predikant te Beetgum beroepen. Niettegenstaande de herhaalde aanzoeken, die hij van andere gemeenten, zoo als van Tilburg en Bolsward ontving, bleet hij aldaar tot in 1651, toen de Staten van Friesland hem tot Hoogleeraar in de Godgeleerdheid aan de Hoogeschool te Franeker verkozen, in de plaats van Coccejus, die naar Leyden zou vertrekken. Gedurende zijn verblijf te Franeker deed hij onderscheidene reizen; om niet te spreken van die, welke hij in 1652 deed naar Lesna, om zijne vrienden te bezoeken, vermelden wij, dat, toen in het jaar 1656 vier buitengewone gezanten door onzen Staat naar het Hof van Zweden en naar den Koning van Polen gezonden werden, deze hem tot hunnen Predikant begeerden. Hij vergezelde hen op deze reis, welke twee jaren duurde en voldeed hun bijzonder met zijne predikatiën, hetzij hij die in het Nederduitsch of in het Hoogduitsch of in het Poolsch voordroeg; tevens verwierf hij zich de achting van Stephanus Conycinski, kanselier van Polen, van Joan Oxenstiern, Groot-Maarschalk van Zweden, van den Generaal Douglas en zelfs van den Keurvorst van Brandenburg, die hem het ambt van Hofprediker aanbood. In 1666 werd hij naar Heidelberg gezonden, ten einde Frederik Spanheim over te halen, om het Hoogleeraar-ambt in de Godgeleerdheid aan de Hoogeschool te Franeker aan te nemen, doch hij keerde terug zonder daarin geslaagd te zijn.
Niettegenstaande hij in zijne laatste levensdagen door aanhoudende ongesteldheden gekweld werd, bleef hij evenwel onverpoosd werkzaam, tot den dood hem den 15 October 1680 uit het leven rukte.
Hij was de stamvader van het geslacht Arnoldi hier te lande, hetwelk onderscheidene geleerden heeft opgeleverd, doch is uitgestorven met Nicolaas Arnoldi, Raad, Secretaris en Thesanrier des Erfstadhouders en Burgemeester te Leeuwarden. Twee malen was de Hoogleeraar Arnoldi gehuwd geweest, eerst in 1645 met Remigia van Netzen, die hem geene kinderen schonk en toen deze in 1652 overleden was, huwde hij in het volgende jaar Anna van Pybinga, die hem negen kinderen gebaard heeft, vijf zonen en vier dochters, van welke drie zonen en eene dochter hunnen vader overleefden. De zonen waren: Martinus Arnoldi, die Advokaat voor den Hove van Friesland, Landschapsbouwmeester en Schepen te Leeuwarden was; Michiel Arnoldi, hier boven vermeld en Johannes Arnoldi, die mede Advokaat voor het Hof van Friesland is geweest.
Nicolaas Arnoldi heeft de volgende werken nagelaten:
Scopae Dissolutae Henr. Echardi, sive Fasciculus ejus Controversiarum succincte refutatus, XL disput. publicis. Franeq. 1654. 8o.
Cathechesis Racoviana major, publicis Disputationibus XLVI refutata, Franeq. 1654. 4o.