Met toestemming van koning Philips IV koos het metropolitaan kapittel van Kamerijk Nemius den 24. Aug. 1649 tot aartsbisschop van Kamerijk. Paus Innocentius X bevestigde eerst 1 Dec. 1651 deze keus en verleende hem 22 Januari 1652 het pallium. 19 Maartdaaropvolgend nam hij door een procureur bezit van zijn aartsbisschoppelijken zetel. 23 Maart verklaarde hij aan het antwerpsch kapittel ontslagen te zijn van het bestuur van het bisdom. In zijn nieuwen werkkring ijverde hij, evenzeer als in Antwerpen, om de wonden en rampen door den oorlog veroorzaakt, zoowel op geestelijk als stoffelijk gebied, te heelen. Hij bevorderde het herstel en den bouw van kloosters en kerken. Niettegenstaande het verzet der pastoors en van het kapittel stond hij aan de paters Ongeschoeide Karmelieten toe een klooster in Kamerijk op te richten. 10 Juli 1652 deed hij in Bergen (Mons) zijn plechtige intrede.
De meeste schrijvers beweren, dat Nemius zijn naam van den Bosch of Dubois, in Nemius veranderde, toen hij professor te Douai was, om wille van zijn collega, Franciscus Silvius of Dubois, geb. 1581 te Gravenbrakel, (Braine-le-Comte) sinds 1613 professor te Douai, schrijver van zeer gewaardeerde, herhaaldelijk uitgegeven, theologische werken. Gaspar Nemius gaf als professor der universiteit zijn goedkeuring aan diens werk Commentarius in totam primam partem sancti Thomae Aquinatis (Duaci Gerard. Patté 1631). Hij gaf ook een goedkeuring voor het deel: In totam primam secundus Sancti Thomae Aquinatis Commentarius, doch terwijl het gedrukt werd, was Nemius verheven tot bisschop van Antwerpen. Hierom droeg Silvius het deel bij zijn verschijnen (Duaci G. Patté 1635) aan den nieuwen bisschop op (Revue des sciences ecclésiastiques LXX (1894), 203, 205). Het verhaal over de naamswijziging kan echter niet juist zijn, daar zijn vader reeds in 1578 te 's Hertogenbosch Dirk Nemius werd geheeten. Zijn zusters Maria en Emerentia Nemius komen als meter onder dezen naam voor in de doopboeken van de Sint-Jan in den Bosch, 1610 en 12, ook bij den doop van Theodorus Voochts, die evenals zijn broeder Christiaan door hun oom den bisschop tot hooge kerkelijk waardigheden kwam (zie dl. VII, kol. 1284, 1285). Ook een Jan Marten Nemius komt 1595 voor in de doopboeken te 's Hertogenbosch met zijn zoon Claas.
Als aartsbisschop en hertog van Kamerijk deed Nemius te Kamerijk drukken: Statuta ordinata ab Illustrissimo et Reverendissimo D.D. Gaspare Nemio archiepiscopo et duce Cameracensi in congregatione decanorum christianitatis (Cameraci Kal. Oct. 1661). Te voren verscheen van hem Manuale parochorum ecclesiae cameracensis (Cam. 1659). Van hem of van zijn theologaal Joh. Palman, overl. 1657, of van beiden, was de eerste catechismus van Kamerijk.
Zijn geschilderd portret, bewaard in de groote sacristij van Onze Lieve Vrouwekerk te Antwerpen, door een onbekenden schilder, is gemaakt als aartsbisschop-hertog van Kamerijk, zooals uit zijn wapen met hertogelijke kroon duidelijk blijkt. Erasmus Quellinus schilderde ook een portret van hem, dat zich bevindt in het museum te Antwerpen, afkomstig uit de O.-L.V. kerk. Een gegraveerd portret vindt men bij Butkens, Trophées de Brabant Supplément II, 422 ('s Gravenh. 1726) en hetzelfde in le Roy, Grand théatre sacré de Brabant II, 1, 21; als graveurs worden vermeld Jac. Neeffs (naar G. Seghers) en J.B. Jongelinx.
De aartsbisschop overleed hoog bejaard, be-